Comédienne, chanteuse, danseuse, musicienne (flûte traversière), elle débute sa carrière parisienne dans la Compagnie Roger Louret en 1997 et enchaîne plusieurs spectacles dont Les Années Twist, La Fièvre des Années 80 ou encore La Java des mémoires. Elle chante pendant quatre ans dans l'émission Les Années Tubes sur TF1 au côté de Jean-Pierre Foucault. On la retrouve aussi dans Les Dix commandements d’Elie Chouraqui et Pascal Obispo. Elle devient meneuse de la toute dernière revue des Folies Bergère dans Nuits de folies, chorégraphiée par Marie-Laure Philippon puis dans La Revue de Genève pendant quatre saisons.

Elle continue à participer régulièrement aux productions musicales parisiennes. Sur la scène du Palace dans 50 et des Nuances, la parodie du célèbre roman érotique par Amanda Sthers, à Bobino dans Voca People, au Comédia dans la comédie musicale Mike dans le rôle de Dalida (mise en scène Thomas le Douarec), ou dans Hairspray au Casino de Paris et à Bobino dans le rôle de Velma Von Tussle (mise en scène Ned Grujic), rôle tenu par Michelle Pfeiffer dans la version filmée. Elle est également à l'affiche de Dorian Gray, la comédie musicale au Vingtième Théâtre et au Festival d’Avignon 2011 et 2012. Caroline Devismes écrit son propre spectacle qui rencontre un véritable succès en 2013/2015 tout d’abord à la Manufacture des Abbesses puis au Festival d’Avignon 3 années consécutives (Théâtre des Béliers, Théâtre Arto et Théâtre Du Cabestan) et enfin au Sentier des Halles : Le Jour où je suis devenue chanteuse black. Elle interprète le rôle de Béatrice dans Jean et Béatrice de Carole Fréchette (Manufacture des Abbesses, Festival d’Avignon) et enchaîne dans Les Ambitieux de Jean-Pierre About au Théâtre du Splendid puis dans Portrait craché de Thierry Lassalle au Palais des Glaces et en tournée.

Caroline est (en alternance avec Solenn Mariani), Sybille Vane, la Prostituée et la Duchesse dans Le Portrait de Dorian Gray, mis en scène par Thomas le Douarec (Lucernaire, Studio puis Comédie des Champs-Elysées, Artistic Théâtre et tournées)