Fille d’un pharmacien parisien et d’une danseuse d’origine américaine, Leslie Caron étudie la danse au Conservatoire de Paris avant d’être embauchée par Roland Petit dans ses Ballets des Champs-Élysées. C’est là que Gene Kelly la remarque et l’invite à être sa partenaire dans An American in Paris de Vincente Minnelli.

En 1950, à l’âge de 18 ans, elle part donc pour Hollywood. Le film rafle neuf Oscars, Leslie Caron tournant ensuite Lili de Charles Walters (1953), qui lui vaut son premier BAFTA.

Suivent, parmi une cinquantaine de longs-métrages, Daddy Long Legs de Jean Negulesco, avec Fred Astaire (1955), Gigi, à nouveau de Vincente Minnelli, avec Louis Jourdan et Maurice Chevalier (1958), The L-Shaped Room de Brian Forbes (1962, qui lui vaut un deuxième BAFTA et un Golden Globe), Paris brûle-t-il ? de René Clément (1965), Valentino de Ken Russell (1975), L’Homme qui aimait les femmes de Iros (1992).

Leslie Caron tourne également pour la télévision, sa participation à la série Law and Order : Special Victims Unit (New York, unité spéciale en français) lui valant un Emmy Award en 2007.

Au théatre, elle commence sa carrière à Paris en 1955, au Théâtre de la Renaissance, avec Orvet, écrit à son intention par Jean Renoir. Par la suite, elle joue notamment Ondine de Jean Giraudoux avec la Royal Shakespeare Company (1961) et Grand Hotel de Tommy Tune au Theater des Westens de Berlin (1991).

Leslie Caron est Officier dans l’ordre de la Légion d’honneur.