Formé à la classe libre du Cours Florent, Arnaud Valois se fait connaître avec le film Selon Charlie de Nicole Garcia en 2006, dans lequel il interprète Adrien aux côtés notamment de Jean-Pierre Bacri, Vincent Lindon ou encore Benoît Magimel. Il tourne ensuite dans Cliente de Josiane Balasko et dans La Fille du RER d’André Téchiné. Après une pause de plusieurs années avec le cinéma, il revient sur le grand écran en 2017 avec 120 battements par minute de Robin Campillo - Grand Prix du Festival de Cannes 2017 - dans le rôle de Nathan, avec Nahuel Pérez Biscayart et Adèle Haenel. Il obtient pour ce film le prix Lumières 2018 de la révélation masculine et une nomination au César dans la catégorie meilleur espoir masculin 2018. Arnaud Valois prépare actuellement son deuxième film en tant que réalisateur qu’il espère tourner en début d’année prochaine. Le court-métrage abordera les thèmes de l’amnésie et de l’amour empêché. Il est en cours de financement.